■ 反強磁性を用いた不揮発性メモリ(MRAM)の開発

身の回りのスマートフォンやパソコンなどを制御するエレクトロニクスは、電子の有する「電荷」という自由度を制御することで実現しています。 これまで、デバイスの微細化による高速化が急速に進み、その性能が飛躍的に発展してきました。 しかしながら、現在のCPUは依然としてすべてメモリ維持に電力が必用な揮発性メモリを用いています。 これをすべて不揮発性メモリに置き換えることができれば、メモリ維持のための電力所費も大幅に抑えられるだけでなく、データ処理の低速な補助記憶装置が必要なくなり、更なる高速化、省スペース化が可能となります。

そのような状況の中、従来の制御対象であった「電荷」と、電子の持つ「スピン」という自由度を同時に利用した新しいエレクトロニクス技術「スピントロニクス」が、 今まで実現不可能だった機能を持つデバイス作成を実現する可能性から注目を集めています。 1988年に発見された巨大磁気抵抗(Giant Magnetoresistance : GMR)の発見(Fert and Grünbergは2007年にノーベル賞を受賞)以降、スピントロニクス技術を用いたデバイスが数多く開発されてきました。 中でも、精力的に研究が行われているものとして、情報を不揮発に記憶することが可能な磁気抵抗メモリ(Magnetoresistive Random Access Memory : MRAM)が挙げられます。 MRAMは、強磁性層/絶縁層/強磁性層の三層を基本とした強磁性トンネル接合素子を用いたメモリで、トンネル接合素子が有する2つの強磁性層の磁化の向きが平行と反平行の場合とで、抵抗率が異なります。 この性質を利用することで、磁化の方向に対応した二つの状態を二進法のデータ ”1” と ”0” として、エネルギーを消費することなくデータを保持すること(不揮発性)を可能としています。 MRAMをはじめ、現在、スピントロニクスで用いられている材料の多くは強磁性体ですが、最近では、反強磁性体の適用も検討されるようになってきました。 その理由としては、反強磁性体では、(1)磁化がゼロ、あるいは、極端に小さいため、漏れ磁場に強くデータ保持力が高い、(2)スピンの歳差運動の周波数がTHz程度と強磁性体(GHz程度)に比べ桁違いに高く、 格段に速いデータ処理に繋がる、(3)種類が多い、といった特徴から、小型で高速駆動するデバイスを安価に開発できる可能性があるからです。

反強磁性体を用いる上での問題点としては、電気信号の二値性を検出することが難しいことが挙げられます。 しかし、最近では異方的磁気抵抗(Anisotropic Magnetoresistance : AMR)が反強磁性体においても現れることが報告される等、応用を後押しする有益な実験結果が複数報告されています。 我々の研究室においても、反強磁性体のスピン構造の制御や電気信号の二値性を検出する技術の開発を、新物質開発や基礎物性測定といった源流から行っています。


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1. 革新的磁気メモリ材料の発見
〜世界で初めて反強磁性体での異常ホール効果を観測〜[1]

<Nature 2015年11月12日号に掲載>

【発表のポイント】

・世界で初めて反強磁性体において自発的な巨大異常ホール効果を見出した。
・磁場が無い条件下では強磁性体でのみ観測されていた異常ホール効果を、反強磁性体において初めて、かつ、室温以上の温度で観測した。
・磁気メモリとしては作動原理が画期的であり理想的な特性を持つため、メモリ素子の革新的な進展が期待される。

【発表内容】

コンピュータやスマートフォンに通常使われているメモリは、電源オフで記憶情報が失われてしまう揮発性であるため、情報を保持するには電力供給を必要とし消費電力が大きいという欠点があります。そのため、電源オフ状態でも記憶情報が失われない不揮発性メモリの開発が行われており、磁性材料を用いた不揮発性メモリ「磁気メモリ」も実用段階にきています。しかしながら、記憶素子の材料として強磁性体というスピンの向きが揃った、言わば小さな磁石を使っているため、高密度化のためにお互いが近づくにつれ、記憶素子同士の磁気的な干渉が起こることや、スピンの揃いが保てなくなるなど、高密度化に限界があるという問題が実用化促進のうえで大きなハードルとなっています。
一方、記憶情報の読み出し方法としては、強磁性体層—絶縁体層—強磁性体層の3層構造の間の抵抗変化を読み取る方法をとっていますが、構造的に単純な単層で作動し電力の散逸を軽減できるホール効果を利用する方法もあります。ホール効果(図1)とは、物質中に電流として流れる電子が磁場を感じることによって、電流方向と垂直な方向に電圧が生じる現象で、100年以上も前の19世紀後半に発見されています。更に、強磁性体では揃ったスピンが物質内部に磁場を作るため、外から磁場をかけなくてもホール効果が自発的に現れる物質があり、これは異常ホール効果と呼ばれています。しかし、この異常ホール効果で生じる電圧はメモリ素子として利用するには比較的小さかったために、実用的な開発はほとんどされてきませんでした。
最近になり、スピン同士が反平行や、幾つかのスピンで互いに打ち消し合う配置をとる反強磁性体でも、異常ホール効果が起こる可能性が理論的に示唆されてきました。この反強磁性体ではスピン同士が打ち消し合う配置をとるため、スピンが全体で作り出す磁場(磁化)がほとんどなく、強磁性体で問題となっていた漏れ磁場による素子間で干渉する問題は全くなく、強磁性体に比べて高密度化を飛躍的に進めることができます。また、反強磁性体は一般に強磁性体よりも3桁以上の速い動作性能を示すため高速化にも繋がります。しかしながら、これまで反強磁性体での自発的異常ホール効果を示す物質は見つかっていませんでした。

図1.1:ホール効果(a)と自発磁化を持つ場合の異常ホール効果(b)と持たない異常ホール効果(c)
強磁性体における異常ホール効果では、自発磁化の発生とともにゼロ磁場でホール効果が自発的に現れる。スピンの秩序を伴わずゼロ磁場の自発磁化のない状態においてもホール効果が自発的に現れる。この場合、電子の運動を曲げる要因となる仮想的な内部磁場は、スピンキラリティの秩序化によってもたらされると考えられる。

【研究内容】

図2:ホール抵抗率と磁化の磁場変化
温度が200 K(-73℃)300 K(27℃)400 K(127℃)での測定結果で、磁場がゼロのときホール抵抗率が有限な値を持ち、自発的な異常ホール効果を示すことがわかる(a)。また、磁場が数百ガウスの値でホール抵抗率と磁化の符号が反転している(b)。

東京大学 物性研究所の中辻 知 准教授らの研究グループは、これまでも非常に低い温度ではあるが磁気秩序なしに自発的に現れるホール効果を示す物質の発見や、その機構解明につながるような学術的な成果を上げてきました。今回、その一連の物質探索の中で、マンガンとスズの化合物であるMn3Snが、反強磁性体でありながら室温で自発的な巨大異常ホール効果を示すことを世界で初めて発見しました。この自発的異常ホール効果によるホール抵抗率は、金属でありながら室温で50nmの薄膜において1オームを凌ぐ値であり、実用材料として有効と考えられます図2a)。

図3:Mn3Snの結晶構造(a,b)と磁気構造(c)
マンガンMnは正三角形の頂点に位置し、Mnのスピンは正三角形の一辺に沿って配置されておりお互いは120度ずれている。

Mn3Snはカゴメ格子と呼ばれる結晶構造(図3a、図3b)をとり、磁性イオンであるマンガンは正三角形の頂点を占める位置をとります。このとき、スピンがお互いに反対方向を向こうする力(反強磁性相互作用)が働くと、三角形の3つの頂点の間でその力が拮抗し、最終的にはお互いに120度だけ傾いた状態で安定になります。但し、スピンの向きの取り方には幾つかの種類があり、Mn3Snでは、図3cに示すようなスピン配置をとります。このようにスピンがお互いにキャンセルするような配置をとりますが、外から磁場をかけると僅かに磁化が観測されます。この値は1つのマンガン元素あたり数ミリμBという値で、一般的な強磁性体の1000分の1に相当するような非常に小さな磁化です。それにもかかわらず、磁化測定の結果では、数百ガウスという比較的小さい磁場によってこの非常に小さい値の磁化の反転が見られ(図2b)、それに伴いホール効果の電圧の正負が反転することも観測されました。このMn3Snにおける自発的異常ホール効果は、反強磁性転移温度である160℃の高温まで特性を示すことも確認されました。

【社会的意義・今後の予定など】

今回の発見は、これまでの磁気メモリ開発の常識を覆す革新的な成果と言えます。加えて、Mn3Snは非常に安定な物質で、比較的簡便な方法で物質合成が可能であり、さらに安価で毒性の無い元素で構成されているなど、実用材料として優れた特性を兼ね備えていることから、今後実用化を目指した研究開発が急速に進んでいくことが期待されます。今後の課題としては、磁気メモリ素子の書き込み動作として、磁気構造の反転をもたらすスピン注入磁化反転の適用の可能性について研究を進めていく必要があり、これが可能となれば更に実用化の道が見えてくることになります。
自発的異常ホール効果が現れる機構については、学術的にも大変興味がもたれているテーマとなっています。Mn3Snのスピンの構造はキラリティを有しており、これに起因する電子構造のトポロジカルな性質が自発的異常ホール効果の機構に関与していることが理論的に提案されており、今後その機構解明に向けた研究も行っていく予定です。

[1] S. Nakatsuji, N. Kiyohara, and T. Higo, Nature 527, 212-215 (2015).

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2. 低電力・高集積化を可能にする磁気メモリ材料
~反強磁性体で巨大な異常ホール伝導度を持つ物質の発見~

Phys. Rev. Applied 5, 064009 (2016). に掲載>

スマートフォンやノートパソコンなどのモバイル端末に搭載されているメインメモリの多くは、電源オフにともない記憶情報が失われてしまう揮発性であるため、情報の保持による電力消耗が大きいという欠点があります。これは情報保持に電荷を溜める方式のためで、磁化の向きで情報を記憶することで、電源オフ時でも記憶情報が失われない「不揮発性メモリ」と呼ばれる次世代メモリの開発が行われています。しかし、強磁性体材料を用いた不揮発性メモリ「磁気メモリ」の場合、記憶素子の材料でスピンの向きが揃った、言わば小さな磁石を使っているため、高密度化にともない記憶素子同士の磁気的な干渉が起こることや、スピンの整列が保てなくなるなど、高集積化に限界があるという重大な弱点を抱えており、その解決が強く求められています。

この磁気メモリの記憶情報の読み出し方法には、トンネル磁気抵効果抗とよばれる強磁性体層—絶縁体層—強磁性体層の3層構造の間の抵抗変化を読み取る方法が採用されています。一方、本研究グループは構造的により単純な単層で作動し電力の散逸を軽減できるホール効果を利用する方法に注目してきました。ここでホール効果(図 2.1)とは、物質中に電流として流れる電子が磁場を感じることによって、電流方向と垂直な方向に起電力が生じる現象で、100年以上も前の19 世紀後半に発見されました。強磁性体では物質内部でスピンが同方向に揃うことで磁場を作るため、外から磁場をかけなくてもホール効果が自発的に現れ、異常ホール効果と呼ばれています。従来の異常ホール効果で生じる起電力はメモリ素子として利用するには比較的小さかったために注目されませんでした。近年、スピン同士が反平行や幾つかのスピンで互いに打ち消し合う配置をとる反強磁性体でも、異常ホール効果が起こる可能性が理論的に示唆されていましたが実験的報告は最近までありませんでした。この反強磁性体ではスピン同士が打ち消し合う配置をとるため、スピンが全体で作り出す磁場(磁化)がほとんどなく、強磁性体で問題となっていた漏れ磁場による素子間で干渉を抑えることで、強磁性体に比べて高密度化を飛躍的に進めることができます。また、反強磁性体は一般に強磁性体よりも3桁以上の速い動作性能を示すため高速化にも繋がります。

 本研究グループは、2015年に世界で初めて自発的に巨大異常ホール効果を示す反強磁性体物質Mn3 Snを発見しました。今回、その一連の物質探索の中で、SnをGeに100%置換したマンガンとゲルマニウムの化合物であるMn3Geにおいて、反強磁性体の自発的異常ホール効果にとしては、過去最大の異常ホール伝導度を示す物質を発見しました。このホール伝導度は、低温5 Kにて400 Ω-1cm -1であり、Mn3 Snの示す最大値の4倍以上で、これまで報告されている半導体の値に比べて桁違いに大きな値です(図 2.4)。ホール伝導度が高いということは、少ない電流駆動で大きな起電力を発生させることができることになり、発熱を抑えられます。次世代の反強磁性メモリ材料としては、消費電力においても優れた特性を持つものとして期待されます。さらには、異常ホール効果はスピン依存した、いわゆるスピンホール効果と起源を同じくしており、今回の発見は、反強磁性でもスピンに依存した起電力が存在すること、さらにそれを増強する新たな機構を与えるものとして注目されます。

 Mn3Geはカゴメ格子と呼ばれる結晶構造(図 2.2)をとり、マンガン原子とそのスピンが正三角形の頂点を占める位置に配置されています。このとき、隣り合うスピンがお互いに反対方向に向こうとする力(反強磁性相互作用)が働くと、三角形の3つの頂点の間でその力が拮抗し、最終的にはお互いに120 度だけ傾いた状態が安定になります。但し、スピンの向きの取り方には幾つかの種類があり、Mn3Geでは、図2に示すようなスピン配置をとります。このようにスピンがお互いにキャンセルするような配置をとりますが、外から磁場をかけると僅かに磁化が観測されます。この値は1つのマンガン元素あたり数ミリμB という値で、一般的な強磁性体の1000分の1に相当するような非常に小さな磁化です。それにもかかわらず、磁化測定の結果では、数百ガウスという比較的小さい磁場によってこの非常に小さい値の磁化の反転が見られ(図 2.3)、それに伴いホール効果の電圧の符号が反転することも観測されました。このMn3Ge における自発的異常ホール効果は、-270℃の低温から反強磁性転移温度の120℃の高温までの幅広い温度範囲で現れることも確認されました。

 今回の発見は、Mn3Snの発見に引き続き、これまでの磁気メモリ開発を大きく前進させる成果と言えます。また、この発見に基づいて考えられるスピンに依存した起電力は、エネルギーハーヴェスティングの技術創出につながると期待されます。Mn3Snだけでなく同一構造のMn 3Geおいて更に巨大な異常ホール伝導度がみられたことは、類似物質探索、すなわちMn3ZZサイトの置換による最適化により高い自発的異常ホール伝導度を示す物質が見つかる可能性を示唆しています。二元化合物Mn3Ge は非常に安定な物質で、比較的簡便な方法で物質合成が可能であり、さらにクラーク数の高い安価で毒性の無い元素で構成されているなど、実用材料としても優れた特性を兼ね備えていることから、今後、実用化を目指した研究開発が急速に進んでいくことが期待されます。

 自発的異常ホール効果が現れる機構は、学術的にも大変注目されているテーマです。Mn3Ge のスピンの構造はMn3 Snと同様にキラリティを有しており、これに起因する電子構造のトポロジカルな性質が自発的異常ホール効果の機構に関与していることが理論的に提案されています。今後、巨大な異常ホール効果を解明するため、この効果が更に顕著になる低い温度での研究を進めていく予定です。

(図 2.1)反強磁性体Mn3Geのホール効果の概念図。 正孔としてのホール効果を示す場合の起電力と磁場と電流の配置とMn3Geのスピン構造配置の相関。

(図 2.2)反強磁性体Mn3Geの結晶構造と磁場中での磁気構造。(a) z = 0面とz = 1/2面の二層を持つカゴメ格子構造と呼ばれる三角形ベースの結晶構造。(b) 磁場B//[2110]にかけた場合の逆スピン三角構造と呼ばれるMnスピンの磁気構造の様子並びに (c) 磁場B//[0110]にかけた場合の逆スピン三角構造を持つ磁気構造の様子。

(図 2.3)反強磁性体Mn3Geでの磁場変化による異常ホール効果と磁化の様子。(a) 自発磁場を伴った場合のホール抵抗の実験結果。0磁場でもホール効果がのこるため異常ホール効果を示す。(b) 100 Gの磁化でスピン反転と同時に巨大な異常ホール効果が現れることが分かる。また低温5Kまでこれらの特性に変化がない。

(図 2.4)反強磁性体Mn3Geの低温までのホール伝導率。低温で大きなホール伝導度を示すことがわかる。右上挿入図は縦抵抗の温度依存性。

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3. 磁性体を用いて熱から発電を可能にする新技術~反強磁性体での巨大な異常ネルンスト効果の発見 ~

【発表のポイント】
・ 反強磁性体で初めて自発的な巨大異常ネルンスト効果を発見しました。
・ 電子構造のトポロジーを利用した新しい熱電技術の提案をします。
・ 既存磁性体物質より磁化当たりで100倍大きい熱起電力特性を持つ反強磁性体のため、漏れ磁場を押さえることで高集積化が可能、高効率の熱電変換材料として期待されます。

【概要】
熱から電気エネルギーを直接回収する発電方法として熱発電と呼ばれるものがあります。これは自動車・バイクのエンジン、工場や製鉄所、パソコンやサーバー機などで発生する身近な廃熱を利用する方法や、温泉熱、太陽熱、地中熱などの自然界の熱を利用する方法が知られています。主に熱を電気に変える熱電変換素子は、「温度差を有する材料の両端に起電力が生じる」という基礎原理を利用しています。この原理を利用した発電装置は温度差が大きいほど発電量は大きくなります。また、小型化が可能なうえ、可動部分もなく発電装置の長寿命化が期待できます。しかし、現在使われている非磁性体の半導体を利用した発電素子は温度差の方向と起電力を取り出す方向が同じであるため立体的な構造を作ることが余儀なくされ、製造工程が複雑になり大型化や高集積化に伴う製造コストに問題を抱えています。 今回、東京大学物性研究所(所長 瀧川仁)の冨田崇弘特任研究員、ムハンマド・イクラス大学院生、中辻知教授らの研究グループは理化学研究所創発物性科学研究センター計算物質科学研究チームと協力して、反強磁性体マンガン合金 (Mn3Sn、図3.1、注1) にて、これまでにない自発的な巨大熱起電力効果が現れることを見いだしました。従来の温度差のみを利用した原理と異なり物質の磁性を利用した発電原理によるものです。この磁性を用いた発電原理は温度差とその磁化の大きさに比例した熱起電力が現れ、強い磁性を持つ強磁性体材料でのみ現れると考えられてきました。しかし、この常識を破り、本研究グループは100分の1以下の磁化を持つ反強磁性体で強磁性体と同程度以上の自発的な巨大熱起電力効果を世界で初めて発見しました。今まで強磁性体を熱電材料として利用した場合は漏れ磁場の影響があり高集積化が不可能と思われていましたが、反強磁性体の場合はスピンが互いに反対向きに揃うために全体のスピンが作り出す漏れ磁場は殆どありません。このため、今まで不可能だった高集積化による高出力の実現が可能となります。また磁性体を使用した場合の熱電素子は、温度差と磁化と起電力が互いにすべて垂直方向を取るため、熱起電力を発生させる素子構造自体の単純化が可能です(図3.2)。マンガン合金が二元系の廉価で毒性のない元素のみで構成されていること、容易に結晶育成できることなどから実用材料としての好条件が揃っており、今後熱電素子の製造コストを抑える革新的な進展が期待されます。
【発表内容】
本研究グループは、世界で初めて反強磁性体物質で自発的に巨大熱起電力を発現する熱電変換材料を発見しました。現在の熱発電機は半導体などの非磁性材料が一般的ですが、今回発見した熱伝変換材料は金属磁性体です。磁性体の場合は、温度差以外に磁化にも比例した熱起電力が現れます。しかも熱起電力の方向は磁化と温度差の両方向に互いに垂直に発生します。この現象はネルンスト効果と呼ばれています。従来この効果では、磁化の強い強磁性体でしか実用的な熱起電力を示さないと考えられていました。今回、この常識を覆し磁化の小さい反強磁性体マンガン合金 (Mn3Sn)でも強磁性体と同程度以上の大きな熱起電力が生じることを世界で初めて発見しました。これは量子力学に基づく波動関数の位相を起源とした仮想磁場 (注3) と呼ばれる新しい物理概念により熱起電力が大きく増強されたと考えられます。この仮想磁場はおよそ数百T級に相等し熱流とカップルすることで小さな磁化を持つ物質でも巨大な熱電力が現れたと考えられます(図3.3)。さらに本発見で興味深いことは、この仮想磁場が磁化とともに自発的に生じているため、温度勾配を与えるだけでこの巨大な熱起電力が現れることです。このように自発的に現れるネルンスト効果を異常ネルンスト効果(注4)と呼び、従来の熱発電原理と同じように温度差のみで起電力を発生できます。さらにMn3Snの巨大な熱起電力は室温付近もさることながら温度を冷やすことで起電力が上がり、-70 ℃ (200 K) で最大値を示し室温の4倍以上の値が現れます。これまで報告されている強磁性体の値と比べても同程度以上で磁化当たりに対しては100倍以上大きな値です(図3.4)。 今回反強磁性体を用いた巨大な熱起電力を利用した新たな熱電機構を考案しました。従来の熱電素子と比べ優れた点は、本物質が反強磁性体であるため磁化がとても小さいことにあります。Mn3Snはカゴメ格子と呼ばれる結晶構造 (図3.1) をとり、マンガン原子とそのスピンが正三角形の頂点を占める位置に配置されています。このとき、隣り合うスピンがお互いに反対方向に向こうとする力が働くと、三角形の3つの頂点の間でその力が拮抗し、最終的にはお互いの角度が120 度だけ傾いた状態が安定になります。ただし、スピンの向きの取り方には幾つかの種類があり、Mn3Snでは、図3.2に示すようなスピン配置をとります。このようにスピンがお互いにキャンセルするような配置をとりますが、外から磁場をかけるとわずかに磁化が観測されます。この磁化は磁場を取り去っても自発磁化として残ります。値は1つのマンガン元素あたり数ミリμB という非常に小さな磁化の値のため、単純計算で一般的な強磁性体に比べ100倍以上の高集積化が期待できることになります(図3.4)。また耐熱温度はMn3Sn の反強磁性転移温度と同程度で160℃ (420 K)と環境発電材料として都合が良い温度と言えます。 現在主に利用されている非磁性の半導体素子を利用した熱発電機は発生電力と温度差の方向が平行なため (ゼーベック効果)、熱発電には図3.2aで示すように複雑な構造を取る必要がありました。一方、今回の反強磁性体を用いることで温度差と垂直に熱起電力を取り出せるため (ネルンスト効果)、各素子の電圧端子を面内方向に連結させるだけで良いことから単純なモジュール構造が可能です(図3.2b)。また磁化が小さいことを利用し集積化を行うことで従来の熱発電機と比べて出力電力の飛躍的な向上が見込めます。製造コストが安いMnやSnで構成できる廉価で無害な金属磁性材料であり、構造が単純なことから薄膜などのさまざまな形状への加工が可能になると考えられます。このため凹凸のある熱源の接触面に柔軟に対応でき、熱エネルギーをより効率的に取り込めることから熱変換効率を上げることが期待されます。今後、薄膜等によりシート化が可能になれば工場の廃熱や地熱等凹凸のある面に柔軟に対応できるなど今後の研究開発次第でさらなる展開が期待されます。これにより工場や発電所の熱エネルギーの回収・管理や地熱等の眠れるエネルギーの活用が可能になるなど、省エネルギー対策や地球温暖化の緩和策にも効果を発揮すると期待されます。

図3.1:反強磁性体Mn3Snの結晶構造と磁場中での磁気構造。 (a) z = 0面とz = 1/2面の二層を持つカゴメ格子構造と呼ばれる三角形ベースの結晶構造。(b) 磁場B // [2110] にかけた場合の逆120度構造と呼ばれるMnスピンの磁気構造の様子、ならびに(c)磁場B // [01-10] にかけた場合の逆120度構造を持つ磁気構造の様子。


図3.2:(a)従来のゼーベック効果と(b)ネルンスト効果によるモジュール化の違い。 (a) 2種類の異なる金属または半導体を接合して、両端に温度差を生じさせるとゼーベック効果により温度差と同方向に起電力が生じる。大きな電位差を得るためにp型半導体、n型半導体を組み合わせて複数並べて使用する。(b)ネルンスト効果を利用した場合、温度差と磁化と電位差がすべて垂直であるため、モジュール自体を薄くシート化することが可能。正負の異なるネルンスト電圧もしくは異なる保磁力を持つ磁性材料を接合させて組み合わせて使用する。さらに強磁性体と比べ反強磁性体Mn3Snでは集積化が可能なため、従来より高出力化が可能。


図3.3:反強磁性体Mn3Snでの (a)ゼロ磁場での自発磁化、ネルンスト電圧、温度差の各方向。(b)磁場変化によるネルンスト電圧。ゼロ磁場でも自発電力が発生(異常ネルンスト電圧)。Mnドープ量を調整することで、保磁力とネルンスト電圧の調整が可能。


図3.4:さまざまな磁性体の磁化の大きさに対するネルンスト効果のプロット。 強磁性体(赤いベルト内の物質群)と比べ反強磁性体Mn3Snは磁化が極端に小さいにも関わらず、ネルンスト電圧は強磁性体の最高値と同等の性能を示す。

【発表雑誌】
雑誌名:「Nature Physics (2017) 」(DOI番号: 10.1038/NPHYS4181)
論文タイトル:Large anomalous Nernst effect at room temperature in a chiral antiferromagnet 著者:Muhammad Ikhlas+, Takahiro Tomita+, Takashi Koretsune, Michi-To Suzuki, Daisuke Nishio- Hamane, Ryotaro Arita, Yoshichika Otani, and Satoru Nakatsuji * (+:equal contribution, *:責任著者)
【用語解説】
(注1) 反強磁性体マンガン化合物 (Mn3Sn) :三角格子上の各頂点に位置するMn原子が反強磁性的な相互作用を持つスピンを持ち120°構造で安定化する。今回の物質は、三角格子上の3頂点の1つのMnスピンが常に磁場と平行方向に向こうとする逆120度構造をとる。この反強磁性体スピンの全体としての総和はほぼ0に等しい。巨大な異常ホール効果も示すため次世代の反強磁性不揮発性メモリ材料の候補と考えられる(図1)。
(注2) ゼーベック効果:この効果は電子・正孔の熱拡散による。一般に温度差のない導体の内部ではキャリア (電子・正孔) は均等に分布している。ところが金属や半導体の一端を加熱することにより、加熱された付近にあるキャリアが活性化され、低温側へと拡散して電場が生じる効果である。これは純水中に墨汁を一滴落とした時と同じで、活性化されたキャリアが広がろう(濃度を薄めよう)という現象(拡散)である。
(注3) 仮想磁場:波数空間に存在する有効磁場で、電子構造のトポロジーに起因する新しい物理概念。巨大な異常ホール効果や巨大な異常ネルンスト効果の起源と考えられる。
(注4) ネルンスト効果/異常ネルンスト効果:ネルンスト効果とは、導体や磁性体に互いに垂直な方向の磁場(磁化)と温度差を与えることで、高温端から低温端へ向かう電子の流れが磁場(磁化)により偏向を受けて曲げられた際、電子の分布が一様でなくなり、磁場(磁化)と温度差の互いに垂直な方向に起電力が生じる現象(図3a)。自発的に磁化や仮想磁場を持つ特殊な磁性体ではゼロ磁場でもネルンスト効果が発生し、これを異常ネルンスト効果と呼ぶ。異常ネルンスト効果があれば、ゼーベック効果と同様に温度差のみで起電力が発生する。
(注5) 電子構造のトポロジー:電子などは一般に、量子力学的な波動関数で表される。その波動関数の位相情報が物質の巨視的な性質、例えば、ホール効果やネルンスト効果として現れる場合がある。これは波動関数が作る電子構造の幾何学的な性質に起因するため、電子構造のトポロジー呼ばれる。

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4. 「ワイル磁性体」を世界で初めて発見 ~ワイル粒子で駆動する次世代量子デバイス実現へ道筋 ~

【発表のポイント】
・ 新しい磁性物質「ワイル磁性体」を世界で初めて発見しました。
・ 室温で10ミリテスラの小さな外部磁場により、本物質中で発現するワイル粒子を制御することが可能です。
・ ワイル粒子の量子力学的な特性を利用することで新しい機能を持った革新的な次世代デバイスの開発の進展が期待されます。

【概要】
質量ゼロのワイル粒子は、1929年に理論的に提案されて以降、高エネルギー物理の領域で研究されてきました。長い間ニュートリノがワイル粒子だと考えられていましたが、1998年にスーパーカミオカンデの実験で質量を持つことが実証(2015年ノーベル賞)されて以降、ワイル粒子の再探索が行われていました。2015年、意外なことに、ヒ素化タンタル(TaAs)という半金属物質中で低エネルギーの伝導電子が「ワイル粒子」として振る舞うことが発見されました。ワイル粒子は、素粒子物理などの基礎科学に関する研究分野だけでなく、物質にも存在し、その特殊な量子力学的性質をデバイス開発に利用することができることから、現在ワイル粒子に関する研究が世界中に広がっています。そもそも、物質中のワイル粒子には2つの種類があることが知られています。最初に予言された磁気ワイル粒子と、その後、存在が予想された非磁性ワイル粒子です。非磁性ワイル粒子はTaAs中でその存在が実証されました。一方、外部磁場で制御が可能となる磁気ワイル粒子はデバイス応用で必要不可欠となるため、その物質開発では熾烈な競争が行われています。しかしながら、これまで磁気ワイル粒子の発見に成功した例はありませんでした。もし、このような物質が実現すれば、既存のエレクトロニクスの枠組みを超えた新しいパラダイムを与えると期待されています。
【発表内容】
今回、東京大学物性研究所の中辻知教授らの研究グループは、反強磁性体であるマンガン(Mn)とスズ(Sn)の合金、マンガン三スズMn3Sn(図1、注2)中で、「ワイル粒子」となる伝導電子の振る舞いを発見しました。本ワイル粒子は、反強磁性体内で自発的に発生した磁場により創出された磁気ワイル粒子であり、今回、世界で初めてその存在を実証しました。物質中のワイル粒子は、異なるカイラリティ(右巻き、左巻き)が対となって発生し、量子力学に基づく波動関数のトポロジーを起源として、それぞれ「N極」と「S極」に相当する磁気モノポール(ワイル点) を形成します(図4.2)。このようなワイル粒子が創り出す量子力学的効果により、物質中の伝導電子が仮想的な磁場(注4)を感じて巨大な電子輸送現象が発生します。これまで、Mn3Snで巨大な磁気輸送現象や熱電効果が観測されてきましたが、その起源はわかっていませんでした。今回の磁気ワイル粒子の発見により、ワイル粒子の創る巨大な仮想磁場がその発現機構に重要な役割を担っていることがわかりました。また、今回の発見はMn3Snが外部磁場による制御で質量ゼロの磁気ワイル粒子を自在に操作できる新しい磁性体「ワイル磁性体」であることを意味します。これは、ワイル磁性体に地磁気の20倍程度(10ミリテスラ)の磁場を与えるだけで、磁気ワイル粒子が作り出す1000 テスラに匹敵する巨大な磁場(仮想磁場を実空間の磁場に換算した場合)を制御可能である事を示しています。今回、本物質の電子構造を光電子分光 (注5) と理論計算を組み合わせて詳細に調べた結果、巨大な仮想磁場の源であり、磁気モノポールになるワイル点がフェルミレベルのごく近傍に形成されることを明らかにしました (図4.3) 。磁気ワイル粒子が物質内に存在していれば、磁場と同じ方向に電流が流れるという特異な現象を利用し、磁場の角度と電流方向の実験で示すことに室温で成功しました。(図4.4) 今回発見されたMn3Snはカゴメ格子と呼ばれる結晶構造 (図1a) をとり、マンガン原子とそのスピンが正三角形の頂点を占める位置に配置されています。このとき、隣り合うスピンが互いに反対方向に向こうとする力が働き、互いに120 度傾いた状態で安定になります(図4.1b, 4.1c)。これに外から数10 ミリテスラ程度の非常に小さい磁場をかけるとわずかに磁化が観測されます。この磁化は外からの磁場を取り去っても残ります。この様に小さい磁場でワイル粒子を操作することで、巨大な仮想磁場が発現させる量子輸送現象を制御できることを示しました。

図4.1:反強磁性体Mn3Snの結晶構造と磁気構造。 (a) z = 0面とz = 1/2面の二層を持つカゴメ格子構造と呼ばれる三角形ベースの結晶構造。(b) 磁場B // [2110] にかけた場合の逆120度構造と呼ばれるMnスピンの磁気構造の様子、ならびに(c)磁場B // [01-10] にかけた場合の逆120度構造を持つ磁気構造の様子。


図4.2:ワイル粒子のエネルギーと運動量の関係の模式図。 ワイル粒子はカイラリティの異なる対が同時に形成され、それぞれの交点(ワイル点)で仮想磁場(緑矢印)が発生して電子の運動に影響を与えます。


図4.3:(左) 磁場B // [2110] にかけた場合の反強磁性体Mn3Snでのワイル点の位置と仮想磁場の向き。(右) 光電子分光で得られたエネルギーと運動量の関係と理論計算(白線) の比較。バンドのクロス点 (ワイル点) に対応する光電子強度が観測されました。


図4.4: 磁場と電流の向きが平行になった時だけ電気が流れる事で、見かけ上電気抵抗が下がって見えます(左図)。右図に示す通り、磁場により異なる2つのワイル点間にエネルギー差が生じて起こる電流の誘起現象によって引き起こされます。

【発表雑誌】
雑誌名:「雑誌名:「Nature Materials」 (DOI番号: 10.1038/NMAT4987)
著者:K. Kuroda+, T. Tomita+, M.-T. Suzuki, C. Bareille, A. A. Nugroho, P. Goswami, M. Ochi, M. Ikhlas, M. Nakayama, S. Akebi, R. Noguchi, R. Ishii, N. Inami, K. Ono, K. Kumigashira, A. Varykhalov, T. Muro, T. Koretsune, R. Arita, S. Shin, Takeshi Kondo, and S. Nakatsuji * (+:equal contribution, *:責任著者)
【用語解説】
(注1) 反強磁性体マンガン化合物 (Mn3Sn) : 三角格子上の各頂点に位置するMn原子が反強磁性的な相互作用を持つスピンを持ち120度構造で安定化します。今回の物質は、三角格子上の1つのMnスピンが常に磁場と平行方向に向こうとする逆120度構造をとります。 (図4.1)この反強磁性体スピンの全体としての総和はほぼゼロに等しい。巨大な異常ホール効果や異常ネルンスト効果を示すため次世代の反強磁性不揮発性メモリ材料や熱電変換材料の候補と考えられます。しかし異常な特性の起源は今までわかっていませんでした。
(注2) ワイル粒子: ワイル粒子とは、1921 年にヘルマン・ワイルが提唱したワイル方程式に従って記述される粒子のことです。物質内でワイル粒子は、異なるカイラリティ(右巻き、左巻き)を持つ対となって発生して、それぞれ磁石の「N 極」と「S 極」に相当する点 (ワイル点) を形成します。(図4.2)2015年にヒ素化タンタル (TaAs) という半金属状態の物質中(ワイル半金属)でワイル粒子が発見されました。
(注3) ホール電圧: 電流が流れている物体に磁場を加えると、伝導電子が電流と磁場の方向に対して垂直方向にローレンツ力を受けて物体の端に移動します。その結果、電流と磁場の方向に対して垂直方向に電位差ができます。この現象をホール効果といい、このホール効果によって発生した電位差はホール電圧と呼ばれています。
(注4) 仮想磁場: 波数空間に存在する有効磁場で、電子構造のトポロジーに起因する新しい物理概念。巨大な異常ホール効果や巨大な異常ネルンスト効果の起源と考えられます。電子などは一般に、量子力学的な波動関数で表されます。その波動関数の位相情報が物質の巨視的な性質、例えば、ホール効果やネルンスト効果として現れる場合があります。これは波動関数が作る電子構造の幾何学的な性質に起因するため、電子構造のトポロジー呼ばれています。 (図4.2)
(注5) 光電子分光: 物質に光を照射して飛び出す電子 (光電子) を観察することで、物質内の電子状態を観察する実験手法。光が伝搬する波であると同時に粒の集合体であるとして、光の概念を覆したアインシュタインの発想 (1921 年のノーベル賞受賞理由) に基づいています。
(注6) カイラル異常: ワイル粒子が内包された物質で、磁場と同じ方向に電流が流れる量子力学の特別な現象です。磁場により異なる2つのワイル点間にエネルギー差が生じることでその大きさに依存した電流が流れます。これにより電場と磁場が平行の時のみ見かけ上、磁気抵抗が下がります。

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ここでは反強磁性体Mn3Snにおける、非従来型の巨大異常ホール効果について紹介します。

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